活性炭用來地下水除氟

　　氟離子(F-)被認為是在水和地下水中發現的非常危險的元素之一。氟離子污染通常來自螢石、冰晶石和氟磷灰石等礦物和巖石資源的不斷浸出。1此外，半導體和化肥制造廠、制藥公司、鈹提取廠、鋁冶煉廠和采礦業等多個行業在其工藝過程中使用氟化物，并在天然水中釋放氟離子。為了解決這些問題，我們使用活性炭來限制水中氟化物的濃度，本研究報告了活性炭功能化后在水中除氟方面的應用。

　　活性炭對氟吸附實驗

　　活性炭原材料，在105℃烘箱中干燥24小時，然后研磨并篩分至小于2mm的若干粒徑。使用ZnCl2作為化學試劑通過化學活化制備活性炭。將初始材料與質量比為2:1(初始材料/活化劑)的ZnCl2溶液在70℃攪拌4小時，然后在馬弗爐中加熱至600℃保持1小時。一旦冷卻，產物用HCl洗滌，然后在105℃干燥獲得活性炭。為了增加活性炭表面的羥基(OH)，活性炭進行了羥基化處理。簡而言之，在70℃下，將活性炭在攪拌下添加到含有過氧化氫、硝酸和蒸餾水的溶液中4小時。將產物過濾，用去離子水洗滌，然后在80℃干燥，獲得活性炭-OH。3-(氨基丙基)三乙氧基硅烷被化學接枝到活性炭和活性炭-OH上。為此，在75℃下將0.3gAPTES溶解在100mL的H2O/C2H5OH(1:3v/v)混合物中，直到溫度穩定。然后，將1g活性炭和活性炭-OH載體添加到混合物中并攪拌5小時制成。氟化物吸附實驗在環境溫度(25℃)下以分批模式進行，不同的氟化物初始濃度從5到25mgL-1不等，并由100mgL-1儲備溶液制備。每批將25mL氟化物溶液倒入燒杯中，并在將吸附劑加入溶液后保持在連續攪拌(250rpm)下。當達到平衡時，通過濾紙過濾溶液并使用氟離子選擇性電極測量氟離子(F-)的濃度。

　　不同吸附劑的表面形態

　　材料的SEM圖像在圖1中給出。活性炭具有不均勻的光滑表面，粒徑約為50μm(圖1a)。在用硝酸和過氧化氫進行氧化處理后，氧物質(羧基和硝酸鹽基團)被接枝，導致活性炭-OH的表面比活性炭更粗糙(圖1e)。通過APTES處理接枝氨基硅烷是成功的：活性炭-APTES和活性炭-OH-APTES表面分別比活性炭和活性炭-OH更光滑(圖1d和f)。裂縫和不均勻的空腔可用作氟化物的吸附位點。存在的粗糙表面和大量白色顆粒證實了Al顆粒的添加(圖2c、g和h)。這些白色顆粒可以對應于結合到材料表面的不同形狀和尺寸的Al納米顆粒的不同簇。

　　圖1：基于活性炭的不同吸附劑的SEM圖像。

　　不同載鋁活性炭的氟吸附效率

　　為了研究載鋁活性炭的潛在環境應用，該材料被用作吸附劑以去除水溶液中的氟化物。研究了F-去除，結果表明，一些表面改性的活性炭對溶液中釋放的氟化物表現出親和性，而活性炭的吸附能力有限(圖2)。因此，應用于活性炭的處理增強了吸附劑的吸附性能。更具體地說，與APTES改性樣品相比，帶有活性炭的鋁顆粒具有最有效的吸附能力。APTES的胺基似乎無法吸引氟化物，這表明Al:NH2之間存在競爭性相互作用NH:OH-Al：吸附劑表面的活化位點減少，導致除氟量減少。有趣的是，活性炭-Al(OH)3的氟化物去除率高達(99%)。F-去除量的顯著增加可能是由于活性炭-Al(OH)3的表面性質，其具有最正的表面(ZP=+29mV)，并且比其他改性活性炭包含更多可用的空位。

　　圖2：活性炭的各種處理對(a)氟化物去除百分比和(b)吸附能力的影響。

　　活性炭應用于地下水除氟

　　關于上述性能，活性炭-Al(OH)3可以被認為是一種環保且有效的水處理吸附劑。重要的是，由于基于生物質的棗莖是我們吸附劑的原材料，并且通過綠色方法進行表面改性，所得材料可以出現在低成本的吸附劑中。因此，制備的吸附劑可用于實際應用的離子廢水處理，正如其在地下水中的應用所支持的那樣。為了驗證活性炭-Al(OH)3吸附劑的效率并測試吸附是否受到其他陰離子(PO43-、SO42-、NO3-和Cl-)，直接使用活性炭-Al(OH)3處理一些受污染地下水。有趣的是，即使在存在其他陰離子的情況下，活性炭-Al(OH)3也能有效去除氟化物污染，這表明吸附過程對氟化物具有特異性。根據吸附劑濃度(從1到4gL-1)，氟化物的最終濃度分別從4mgL-1顯著降低至0.98、0.25、0.1和0.05mgL-1。因此，活性炭-Al(OH)3可用作工業規模廢水處理的可重復使用吸附劑。

　　基于從水中去除氟化物，通過APTES的化學接枝、Al納米顆粒的摻入來實現活性炭的功能化。對氟離子去除進行比較和評估。活性炭及其改性對應物的物理化學性質證實了成功的羥基化、APTES的化學接枝以及Al和Al(OH)3顆粒在活性炭表面的摻入。氟化物去除結果表明，對氟化物污染物最有效的吸附劑是鋁顆粒。活性炭-Al(OH)3的去除率最高與其他吸附劑。

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