活性炭改性后儲(chǔ)存二氧化碳

　　全球變暖是由溫室氣體排放到大氣中引起的，例如二氧化碳，甲烷，氯氟化碳，臭氧和一氧化二氮等。由于使用化石燃料，二氧化碳的影響是導(dǎo)致全球變暖的主要原因，而化石燃料占全球能源需求的98%。因此，二氧化碳的排放量非常大。通過活性炭吸附和存儲(chǔ)的方法進(jìn)行碳固存是降低大氣中的二氧化碳排放比較有用的方法之一。乙二胺和三亞乙基四胺改性的活性炭是可以對(duì)二氧化碳進(jìn)行儲(chǔ)存的材料。

　　在氣體的吸附與儲(chǔ)存中，燃燒后吸附是最常用的策略。使用基于吸附的方法具有很高的效率和選擇性，并且非常可行，因此非常有前途。鏈烷醇胺的水性溶劑，例如單乙醇胺和二乙醇胺，通常用作催化燃燒的基于胺的溶劑。但是，基于水吸收的方法存在一些缺點(diǎn)，例如吸收容量低，穩(wěn)定性差和再生成本高。這些問題可以通過使用具有高表面積和孔體積的多孔吸附劑來(lái)克服，例如活性炭材料，沸石和金屬有機(jī)骨架。

　　介孔材料具有較高的表面積，良好的熱/化學(xué)穩(wěn)定性和易于功能化的表面，因此有可能被用作二氧化碳捕集材料。另一方面，中孔活性炭有潛力被用作二氧化碳存儲(chǔ)材料，因?yàn)樗�具有許多優(yōu)點(diǎn)，包括表面積大，穩(wěn)定性高和易于表面官能化。但是，物理吸附使中孔活性炭與溫度有關(guān)，并且選擇性低。由于這些原因，用作二氧化碳存儲(chǔ)材料的碳基材料的開發(fā)主要集中在通過表面改性提高二氧化碳的吸附能力上。將胺官能團(tuán)引入活性炭表面可以克服這一問題，也有許多研究已經(jīng)證明，當(dāng)用氮官能團(tuán)官能化活性炭時(shí)，活性炭的二氧化碳吸附能力會(huì)顯著提高。

　　用胺官能團(tuán)改性活性炭

　　活性炭通過濕法浸漬法被胺官能團(tuán)改性。在制備中，將所需量的乙二胺與介孔碳的重量比為50%wt和100%wt溶解在10mL乙醇中，然后將介孔炭或活性炭分散到溶液中，進(jìn)一步攪拌6小時(shí)乙醇在室溫下蒸發(fā)過夜。類似的制備方法也適用于三亞乙基四胺改性的介孔炭和活性炭。

　　二氧化碳吸附測(cè)試

　　首先使用具有兩個(gè)胺官能團(tuán)的乙二胺研究了胺官能化活性炭中胺官能團(tuán)對(duì)其二氧化碳吸附能力的影響。圖1顯示了負(fù)載有乙二胺活性炭的二氧化碳吸附能力。通常，較高濃度的乙二胺可提供更多的胺官能團(tuán)，使其易于與二氧化碳反應(yīng)，這對(duì)于二氧化碳吸附是有利的。

　　圖1：活性炭和(a)活性炭載乙二胺對(duì)二氧化碳的吸附能力，(b)活性炭載乙二胺和三亞乙基四胺的對(duì)比。

　　吸附原理介紹

　　活性炭表面上存在的官能團(tuán)(即胺和羥基)在二氧化碳吸附反應(yīng)中起重要作用。在三亞乙基四胺中，乙二胺的伯胺(RNH2)與二氧化碳反應(yīng)形成氨基甲酸酯離子，如反應(yīng)(R1)和圖2所示。在MCTETA中，伯胺和仲胺(分別為RNH2和R2NH)與如反應(yīng)(R2)所示，如圖2下部分所示。另一方面，活性炭中的羥基官能團(tuán)可通過反應(yīng)(R3)與CO2反應(yīng)形成碳酸氫根離子。這解釋了為什么在改性之前，介孔炭和活性炭都已經(jīng)具有二氧化碳的吸附能力。

　　圖2：胺官能化活性炭表面上的乙二胺和三亞乙基四胺與二氧化碳之間的擬議反應(yīng)機(jī)理。

　　活性炭改性后儲(chǔ)存二氧化碳，用胺官能團(tuán)乙二胺和三亞乙基四胺對(duì)碳材料(介孔炭和活性炭)進(jìn)行了改性。載乙二胺的活性炭在15分鐘的流動(dòng)時(shí)間內(nèi)顯示出最佳的二氧化碳吸附能力，但在更長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)，載三亞乙基四胺的活性炭表現(xiàn)出對(duì)二氧化碳吸附的穩(wěn)定增加。研究表明，低三亞乙基四胺負(fù)載量的活性炭改性可以減少孔堵塞和擴(kuò)散障礙。因此，它的四個(gè)胺官能團(tuán)有利于二氧化碳的吸附能力。結(jié)果還表明，選擇三亞乙基四胺時(shí)，濃度30表現(xiàn)出較高的二氧化碳吸附容量。高濃度的胺化合物會(huì)阻塞活性炭的孔，這可能會(huì)阻礙二氧化碳與胺官能團(tuán)之間的相互作用。

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